AdvancedMaterials：银官能化UiO-66涂层用于放射性碘的高效去除

本工作通过简单的一锅溶剂热反应制备了银功能化UiO-66 MOF，并通过X射线衍射、氮吸附-脱附、电子显微镜、X射线光谱和热重分析对其进行了表征。实验组对制备的功能化MOF进行了从水中去除放射性碘的测试，由于银粒子对碘具有极好的亲和力，使得材料获得了对碘的杰出萃取能力。本工作制备的多孔UiO-66-SOH@Ag在以聚偏二氟乙烯为粘合剂的条件下，可经由3D打印构筑为涂层。基于UiO-66-SOH@Ag3D组装的装置对碘的去除效率高，可重复使用性好，从污水和医院废物样品中提取碘回收率均在90%以上。

如何高效去除废水内污染物甚至是高毒性有害物质是环境治理需要解决的难题之一，例如，使用光源在半导体催化剂表面诱导光化学反应的多相光催化已应用于全氟辛酸和磺胺噻唑的降解。另一方面，微波诱导催化氧化和电化学氧化已成功用于去除各种有机污染物。在已知的实验方法中，吸附已成为最具吸引力的水净化方法之一，因为其操作简单，成本经济，回收废吸附剂的概率高，能耗最低，很少产生的有毒残留物。

目前，医院经常使用放射性核素进行放射治疗和医学成像。其中，放射β和γ辐射的放射性碘I是核医学中最常用的放射性核素，该类核素常用于治疗甲状腺机能亢进症和甲状腺癌。考虑到在医疗使用后，含I废水被储存在储罐中，直到其活性衰减到符合排放法规的允许值，医院中碘的使用增加导致增加废物管理的时间和成本。此外，在污水中测定了大量的医学衍生碘，因此有必要一方面通过适当的分析方法测定其含量，另一方面通过适当的方法处理水污染。

许多传统的多孔材料被用作碘吸附剂，如介孔硅、沸石、多孔炭或层状双氢氧化物。据 道，这些多孔材料与可接近的银粒子的功能化增强了从水中提取放射性碘的能力。金属有机骨架（MOF）是一种晶体材料，基于金属或金属簇与有机连接物的配位，从而形成扩展有序 络。MOFs材料具有许多吸引人的特性，如大的比表面积、高孔隙率、均匀可调的孔径、众多的活性中心和可调的功能性，这使得它们成为气体储存、光催化、药物输送的有趣候选材料，催化和电化学应用。在过去的几年中，由于这些优异的性能，加上一些结构的高水稳定性，MOF已被有效地用于吸附去除污染物。在不同的水稳定性MOF中，锆基MOF UiO-66作为sor-bent在去除多种污染物方面表现出优异的性能。例如，UiO-66已成功应用于去除医药和个人护理产品、持久性有机污染物全氟辛烷磺酸和砷。此外，已证明氨基和磺酸官能化UiO-66用于提取普通非甾体抗炎双氯芬酸钠的潜力，而UiO-66在合成后用2,5-二巯基-1,3,4-噻二唑、间苯二酚醛和异硫氰酸酯官能化，已成功应用于不同重金属的提取。

在使用多孔材料提取污染物的过程中，特别是使用粉末状固体时，一个重要且关键的步骤是对吸附剂的回收。改进这一步骤的一个有趣的替代方法是将多孔材料合并到功能性载体上，如纤维、整体、膜和珠，这有助于吸附剂的回收及其适用性。为此，附加制造（3D打印）吸引了大量关注，因为它允许开发用于污染物提取的新型功能性3D打印设备。

在这项工作中，银功能化的UiO-6-SO H（UiO-6-SOH@Ag)首次通过简单的一锅溶剂热反应制备的。作为概念证明，将银功能化材料用于从水溶液中提取I，并将结果与裸UiO-66-SO H的结果进行了比较。为了提高制备材料的适用性，UiO-66-SOH@Ag已通过使用MOF/聚偏氟乙烯墨水涂覆在3D打印设备上得到支持。已对所获得的功能装置进行了表征，并对其在污水样本和医院残留物中的I提取进行了测试。

图1 a） UiO-66-SO 3 H@Ag 结构示意图和 （b） 涂敷纳米材料的装置示意图。

图2。 （a） X射线衍射 和 （b） N 2 吸附-脱附 等温线

表1 UiO-66-SO H和UiO-66-SO燃烧后的样品结构特性和残余重量百分比

图3 扫描电镜 和 透射电镜 图像

图5 X射线衍射

图6 扫描电镜图像

结论：

在本研究中，使用银功能化UiO-66金属-有机骨架（UiO-66-SO）H@Ag)首次探索了涂层3D打印装置作为去除放射性碘的吸附剂。UiO-66-SOH@Ag通过简单的一锅溶剂热反应制备，获得了银均匀分布的多孔材料。开发的材料显示出I（~1 MBq/g）的卓越萃取能力，显著高于不含银的UiO-66-SO H，证实了银粒子在萃取过程中的作用。UiO-66-SOH@Ag3D装置在提取放射性碘方面表现出良好的性能，其额外的优点是不需要费力的吸附剂回收过程。此外，所开发的装置可重复使用至少三次而不损失性能，并且已证明具有处理真实水样的优异特性。

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