催化周 :Science、Nat. Chem.、JACS、AM、Angew、Chem等大合集

标题:Ligand-Exchange-Induced Amorphization of Pd Nanomaterials for Highly Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902964

标题:Elastic Superhydrophobic and Photocatalytic Active Films Used as Blood Repellent Dressing
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201908008

标题:Fabrication of Heterostructured Fe2TiO5-TiO2 Nanocages with Enhanced Photoelectrochemical Performance for Solar Energy Conversion
原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000697

4. 厦门大学马来西亚分校Wee-Jun Ong 教授Angew. Chem. Int. Ed.综述:Z型光催化体系用于二氧化碳还原:我们现在何处?
利用阳光将CO2转化为燃料,有望同步解决全球变暖和能源供应问题。设计高效的光催化剂至关重要,因为它具有强大的光捕获能力、强氧化还原电势、高电荷分离效率和优异的耐久性。迄今为止,单一组分光催化剂无法同时满足所有这些条件。受自然光合作用的启发,构建Z型光催化剂为克服这些瓶颈提供了一种简便的策略。在这篇综述中,首先介绍了光催化CO2还原和Z型体系的基本原理。接下来讨论了目前最佳的Z型光催化CO2还原;同时特别关注了影响光活性的主要因素(如表面、形态、CO2吸附)。此外,还介绍了能够开启光催化前景的进一步修饰方法(如掺杂、负载助催化剂和晶面工程)。最后,提出了开创高效率Z型光催化CO2还原体系新纪元的挑战和机遇。

标题:Z-Scheme Photocatalytic Systems for Carbon Dioxide Reduction: Where Are We Now?
原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914925

标题:Strategies for
Semiconductor/Electrocatalyst Coupling toward Solar-Driven Water Splitting

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201902102

标题:Interfacial Engineering of Cobalt Nitrides and Mesoporous Nitrogen-doped Carbon: Towards Efficient Overall Water Splitting Activity with Enhanced Charge Transfer Efficiency

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00116

标题:Dynamic atom clusters on AuCu nanoparticle surface during CO oxidation
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13901

标题:Bioelectrocatalytic Conversion from N2 to Chiral Amino Acids in a H2/α-keto Acid Enzymatic Fuel Cell

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13968

标题:A General Strategy to Glassy M-Te (M = Ru, Rh, Ir) Porous Nanorods for Efficient Electrochemical N2 Fixation

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201907112

标题:Enhancing hydrogen evolution activity of Au(111) in alkaline media through molecular engineering of a 2D polymer

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915855

标题:B‐MWW Zeolite: The Case Against Single‐Site Catalysis

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914696

标题:Boosting CO2 Electroreduction to CH4 via Tuning Neighboring Single Copper Sites

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00018

13. 美国斯坦福大学Barry M. Trost团队Nat. Chem.: α-三氟甲基碳负离子在钯催化不对称环加成反应中的应用

标题:Use of α-trifluoromethyl carbanions for palladium-catalysed asymmetric cycloadditions

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41557-019-0412-9

标题:Catalytic Gels for a Prebiotically-Relevant Asymmetric Aldol Reaction in Water: From Organocatalyst Design to Hydrogel Discovery and Back Again

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13156

标题:Multiple Mechanisms Mapped in Aryl Alkyl Ether Cleavage via Aqueous Electrocatalytic Hydrogenation (ECH) over Skeletal Nickel

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00199

标题:Macroscopic Spontaneous Polarization and Surface Oxygen Vacancies Collaboratively Boosting CO2 Photoreduction on BiOIO3 Single Crystals

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201908350

17. 荷兰乌得勒支大学 Bert Marc Weckhuysen团队Angew. Chem.:单向通道内的沸石分离催化过程
构建结构-反应关系对开发优良的催化材料至关重要。设计具有可控活性位点金属纳米粒子的金属基催化剂,近年得到了广泛的研究。然而,由于微孔材料的反应活性取决于其活性中心及其孔和/或空穴的类型,因此很难实现。本研究开发了一个明确定义的的模型系统,可在各种催化反应,即甲醇和乙醇-碳氢化合物(MTH和ETH)过程以及齐聚反应中,建立特定沸石通道取向的结构-反应关系。分别用操作紫外可见漫反射光谱(DRS)和在线质谱(MS)监测了MTH过程中单一取向ZSM-5分子筛通道中截留和排出的碳氢化合物。结果表明,直通道有利于内部焦碳的形成,促进芳烃循环。而正弦通道产生芳烃,例如甲苯,这些芳烃进一步生长为聚多环芳烃,例如石墨焦,导致沸石失活。

标题:Disentangling Catalytic Processes of Zeolites within Single Oriented Channels

原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916596

标题:Combinatorial Studies of Palladium-based Oxygen Reduction Electrocatalysts for Alkaline Fuel Cells

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13400

19. 吉林大学Xiaoqiang Cui JACS:氢稳定的RhPdH二维双金属纳米片用于高效的碱性析氢反应
具有高活性和稳定性的碱性析氢反应(HER)催化剂的设计是仍然亟待解决的问题。这篇文章 道了一种高效的二维双金属氢化物催化剂,合成过程中甲醛溶液化学释放的H被引入铑钯双金属化合物中,成为了高度稳定的催化剂。密度泛函理论计算表明,H受电子相互作用和RhPd合金反向稳定性的Miedema规则限制。该催化剂表现出出色的碱性HER催化性能,在10 mA cm–2下具有40 mV的低过电势,在100 mA cm–2下可保持10小时以上的稳定性。实验结果表明,受限的H提高了活性,而稳定性则归因于超薄片状形貌。这项工作为通过将杂原子限制在双金属片的晶格中来合成高活性催化剂提供了指导,并且为由高度不混溶组分制备的双金属片的生长提供了一种非常新颖的机理。

标题:Hydrogen stabilized RhPdH 2D bimetallene nanosheets for efficient alkaline hydrogen evolution

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00218

标题:Ligand Controlled Product Selectivity in the Electrochemical Carbon Dioxide Reduction Using Manganese Bipyridine Catalysts

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11806

21. 普林斯顿大学Paul J. Chirik JACS:硼活化效应可促进钴催化的空间位阻烯烃的不对称加氢反应


用C1对称吡啶(二亚胺)(PDI)钴配合物以高收率和对映选择性将带有一个-[[BPin](BPin=薄荷脑硼烷基)和一个-[BDan](BDan=1,8-二氨基萘甲硼烷基)取代基的不对称1,1-二硼基烯烃进行氢化反应。用2-烷基,2-芳基和2-硼基取代的1,1-二硼烷基烯烃表现出高活性和立体选择性,产生了对映体富集的二硼烷基烷烃结构单元。
对底物取代基作用的系统研究确定了在硼取代基的关键活化作用中竞争性的空间作用和电子需求,即空间上不受阻碍的硼酸盐,例如– [BDan],-[BCat](BCat=儿茶酚硼烷基)和-[Beg](Beg=乙二醇糖基硼基)通过不可逆的α-硼定向插入来实现极具挑战性的三取代烯烃的氢化。用1,1-二硼烷基烯烃进行氘标记的研究表明,该插入方式可生成具有两个不同的硼取代基和与相同碳键合的钴的手性中间体。

标题:A Boron Activating Effect Enables Cobalt-Catalyzed Asymmetric Hydrogenation of Sterically Hindered Alkenes
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12214

22. 湖南大学&中科院北京分子科学研究中心&国科大Adv. Mater.:有机小分子活化过渡金属泡沫用于氧析出反应
开发用于氧析出反应(OER)的低成本,高效且稳定的电催化剂对于水电解的实际应用至关重要。这篇文章中,研究人员发现,利用一种简便的溴诱导的固相迁移过程,通过嵌入金属纳米 格的石墨烯样薄膜(M-NM@G)的直接演变,有机小分子(六溴代苯,HBB)可以活化商业过渡金属(Ni,Fe和NiFe)泡沫。系统的研究表明,HBB可以通过裂解C-Br键和形成C=C键,在块状金属泡沫基体上生成石墨烯样 络。同时,裂解的C-Br片段可有效地从块状基体中提取金属原子,从而原位生成嵌入在石墨烯样薄膜中的过渡金属纳米 格。因此,这种功能性纳米结构在OER电催化反应中表现出低过电势和优异的长期稳定性,NiFe-NM@G催化剂在100 mA cm-2处的过电势仅为208 mV,在众多OER电催化剂中名列前茅。这项工作展示了一种可通过与有机小分子的相互作用将块体过渡金属直接转变为纳米结构的功能性电催化剂的通用策略,从而为有机小分子在能源技术中的应用开辟了机遇。

标题:Organic Small Molecule Activates Transition Metal Foam for Efficient Oxygen

原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201906015

标题:CO2 electrolysis to multicarbon products at activities greater than 1 A cm?2

原文链接:
https://science.sciencemag.org/content/367/6478/661

24. 巴黎萨克利大学Angela Marinetti教授和Xavier Guinchard教授J. Am. Chem. Soc.:束缚反离子定向催化:金(I)对映选择性催化中手性离子对和双功能配体策略的结合

标题:Tethered Counterion-Directed Catalysis: Merging the Chiral Ion-pairing and Bifunctional Ligand Strategies in Enantioselective Gold(I) Catalysis

原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11154

标题:All-Solid-State Z-Scheme α-Fe2O3/Amine-RGO/CsPbBr3 Hybrids for Visible-Light-Driven Photocatalytic CO2 Reduction
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929420300292

26. 苏黎世理工大学Christophe Copéret教授Angew. Chem. Int. Ed.:具有炔烃金属-碳键特性的金属烷基化合物:烷烃复分解前催化剂中的关键电子结构
在低温(150°C)下,二氧化硅负载物种(≡SiO)WMe5和(≡SiO)TaMe4催化烷烃的复分解同系物,而(≡SiO)TaMe3Cp*不活泼。对比反应性, 13C NMR特征的差异平行;前者显示出更多的非屏蔽各向同性化学位移(δ iso)和几乎轴向对称的化学位移张量,与在其分子前驱体TaMe5和WM6中观察到的相似。对化学位移张量的分析揭示了它们的金属-碳(形式上是单键)键中存在三键特性。这种电子结构反映了它们产生次烷基化物(alkylidynes)和参与烷烃复分解的倾向,进一步证明了次烷基化物是该反应中的关键反应中间体。这项研究建立化学位移作为描述符,以识别潜在的烷烃复分解催化剂。

标题:Metal Alkyls with Alkylidynic Metal–Carbon Bond Character: Key Electronic Structures in Alkane Metathesis Precatalysts
原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915557

27. Magnus Rueping教授Angew. Chem. Int. Ed.:镍催化烷基和芳基卤化物的链行走交叉亲电偶联及电化学还原烯烃加氢芳基化反应
首次提出了镍催化交叉亲电偶联的电化学方法。该方法提供了一种新的途径,从简单易得的烷基和芳基卤化物中获得1,1-二芳基烷烃衍生物,在温和条件下具有良好的产率和良好的区域选择性。
该方法对多种官能团具有良好的耐受性,一级卤代烃和二级卤代烃均可使用。此外,该反应成功地放大到了数克级别,证明了其工业应用的潜力。机理研究表明,在电还原链行走芳基化反应中形成了氢化镍,这导致了新的苯乙烯催化的镍催化加氢芳基化反应的进一步发展,该反应在温和的反应条件下以高收率提供了一系列1,1-二芳基烷烃。

标题:Nickel catalyzed chain walking cross‐ele ctrophile coupling of alkyl and aryl halides and olefin hydroarylation enabled by electrochemical reduction
原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915418

标题:Deactivation of Cu‐exchanged Automotive Emissions NH3‐SCR Catalysts Elucidated with Nanoscale Resolution using Scanning Transmission X‐ray Microscopy
原文链接:
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916554

标题:Refining Universal Procedures for Ammonium Quantification via Rapid 1H NMR Analysis for Dinitrogen Reduction Studies
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.9b02812

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