为了缓解水污染、空气污染等环境问题,人们投入了大量精力寻找绿色能源来替代化石能源。氢气因其环境友好、能量密度高,被认为是理想的替代品。为了实现高效的氢气转化,发展具有高活性、长稳定性能的析氢反应(HER)电催化剂已迫在眉睫。铂虽然被认为是目前最优秀的催化剂,但它的普遍应用暂时并不可行。因此,不含贵金属的高性能催化剂,尤其是在酸性和碱性溶液中皆具有优异的HER催化性能和稳定性且无需添加粘结剂得到催化剂,是人们普遍关注和研究的热点。
在众多由非贵金属过渡金属(如Ni、V、Mo、Fe、Cr和W)组成的催化剂中,过渡金属碳化物(TMCs)自1973年以来因其类铂行为而广受关注。这是因为金属的d轨道与碳的s轨道和p轨道杂化导致TMC中金属的d轨道变宽,使其具有类似铂的特征。在众多TMCs中,关于的W2C和Mo2C的相关研究最多。然而,研究表明,需要对TMC内部金属的电子结构进行优化,才能进一步提高TMC的HER活性。另一方面,密度泛函理论(DFT)的计算验证了功能过渡金属原子(如Ni、Co、Fe)的引入对富集金属位上的电子有显著影响,能够导致d带中心位移下降,使H-结合能减弱,从而达到活化TMC的目的。然而,目前仍缺乏一种通用的方法来实现过渡金属原子活化TMCs。
针对上述问题,湖南大学李轩科教授团队联合武汉科技大学和德国锡根大学研究团队提出了一种通用的活化策略来提高TMC的HER效率,更确切地是通过在TMC表面引入金属原子作为催化位点来提高TMC的HER效率。该工作以“Ni‐Activated Transition Metal Carbides for Efficient Hydrogen Evolutionin Acidic and Alkaline Solutions”为题,发表在国际著名期刊《Advanced Energy Materials》上。
论文链接:
https://doi.org/10.1002/aenm.202002260
图1. Ni-GF/VC催化剂的合成
图2. Ni-GF/VC催化剂的表征
图3. Ni-GF/VC催化剂的形貌表征
图4. Ni-GF/VC催化剂的HER性能测试图
图5. 在酸性和碱性介质中Ni活化TMC增强HER的机制
图6. Ni-GF/TMC催化剂的HER性能测试图
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