复旦大学环境科学与工程系唐幸福教授团队最新研究揭示高效脱硝催化剂活性位的共同特征

近日,我校环境科学与工程系唐幸福教授团队在控制PM2.5前体物氮氧化物排放方面取得重要进展,证明了双金属原子结构即双核位是高效脱硝催化剂活性位的共同特征,有望为研发高效脱硝催化剂提供重要的设计策略和技术支撑。3月24日,研究成果在线发表于国际综合学术期刊《自然通讯》(Nature Communications, 11, 1532, (2020). DOI:
10.1038/s41467-020-15261-5)。

图1 (a) 单原子催化剂Mo1/Fe2O3的AC-STEM图;(b) Mo-Fe双核位的结构图;(c) 催化剂的H2-TPR图;(d) SCR反应

针对上述难题,唐幸福教授团队设计了一系列单原子催化剂,成功地获得了高效SCR催化剂活性位的共同结构特征。其中(如图1所示),酸性的单原子钼锚定于具有氧化还原性的氧化铁表面,得到了单原子催化剂Mo1/Fe2O3,单个Mo原子与一个相邻的表面铁原子形成一个具有酸性—氧化还原性的双核位。研究表明,单原子催化剂Mo1/Fe2O3的SCR活性随双核位数量的增加而线性增加,但表观活化能保持不变,这证明了酸性-氧化还原性双核位是SCR的催化活性位。为了获得高效SCR催化剂活性位的共同结构特征,唐幸福教授团队进一步设计了具有酸性-氧化还原性双核位的单原子催化剂W1/Fe2O3和Fe1/WO3,SCR活性趋势和表观活化能的特征与单原子催化剂Mo1/Fe2O3的结果一致(如图2所示)。由于酸性-氧化还原性双核位是高效SCR催化剂这一共同特征,根据优化双核位的酸性和氧化还原性,科学家可以研发出高活性的SCR催化剂。这项工作揭示了高活性SCR催化剂活性位的本征结构特征,将为研发高效脱硝催化剂提供了重要的设计策略和技术支撑。

图2 (a-c) 单原子催化剂W1/Fe2O3的EDS mapping图;(d) 单原子催化剂W1/Fe2O3的AC-STEM图;(e) 单原子催化剂

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