粉煤灰中非晶态硅赋存形态及定量分析方法研究

长按识别二维码可查看PDF和HTML全文

张建波1,2，李占兵1,2，杨晨年1,2，李少鹏1,2，李会泉1,2,3

1. 中国科学院 过程工程研究所 中国科学院绿色过程与工程重点实验室；

2. 湿法冶金清洁生产技术国家工程实验室

3. 中国科学院大学

摘要

粉煤灰作为大型煤电基地的重要固体废弃物，年排放量超过6亿t，目前利用率仅为60%左右，大部分粉煤灰以堆存为主，造成严重污染，其资源化利用意义重大。以山西、内蒙古等大型能源基地产生的高铝粉煤灰为例，通过基础物性分析发现，粉煤灰中主要包括铝、硅、铁、钙等主量元素，主要以莫来石相、非晶相、铁质微珠相三类矿相形式赋存，其中莫来石相结构稳定，非晶相铝硅酸盐反应活性较高，但其配位结构复杂，反应活性不一。目前针对其丰富的铝硅资源，氧化铝提取和铝硅复合材料制备是主要高值化研究方向，其中非晶相硅的深度脱除是关键处理技术。

针对非晶相硅的赋存形态及定量分析，首先采用核磁分析结合电子探针手段，明确非晶相中铝硅酸盐赋存结构复杂，其中硅原子主要以Q4(4Al)、Q4(3Al)、Q4(2Al)、Q4(0Al)、Q2(1Al)五种配位结构形式存在，其中Q4(0Al)含量高达56.5%;其次采用酸碱联合法，通过逐步削弱铝氧硅沸石自发反应可能性，选择性分离活性铝，促进活性作用位点大量暴露，从而实现非晶态铝硅酸盐的逐步梯级分离，进一步通过ICP、XRF、XRD、扫描电镜、电子探针等分析表征，明确莫来石晶相与铝硅酸盐非晶相之间的高效分离，并开展了2组平行试验，试验结果误差较小。结果表明：非晶相中硅含量为57%～58%，非晶相“鼓包峰”消失，其包裹的莫来石晶粒结构显现，证明非晶相二氧化硅得到高效脱除。该方法具有反应条件温和、误差小、操作弹性大等优点，对粉煤灰铝硅资源高值转化利用具有重要的指导意义。

文中插图

图1 粉煤灰矿相构成分析

图2 粉煤形貌及元素分布

图3 粉煤灰的29Si MAS NMR谱图

图4 酸碱联合法过程XRD谱图

图5 酸碱联合法过程颗粒微观形貌变化

结论

1）针对粉煤灰非晶相中硅元素的赋存形态及其定量分析展开系统研究，从原子尺度上结合多种表征分析，明确非晶相中硅元素赋存形态，基于此提出了酸碱联合法定量分析非晶相中二氧化硅含量。

2）粉煤灰中矿相主要为莫来石、刚玉和铝硅酸盐玻璃相三相，晶相与非晶相嵌黏夹裹，非晶相中硅元素配位结构复杂，主要包括Q4(4Al)、Q4(3Al)、Q4(2Al)、Q4(0Al)、Q2(1Al)五种配位结构形式存在，其中Q4(0Al)含量高达56.5%。

3）针对粉煤灰碱法脱除非晶相二氧化硅过程中副反应严重、惰性铝硅酸盐脱除难等问题，提出了酸碱联合法定量精确分析非晶相中二氧化硅含量，结合XRD及SEM分析证明，该粉煤灰样品中非晶相二氧化硅含量在57.5%～58.5%，误差在1%以内，为粉煤灰及其他含硅固废资源高值化利用提供借鉴。

引文格式

张建波，李占兵，杨晨年，等.粉煤灰中非晶态硅赋存形态及定量分析方法研究[J].洁净煤技术，2019，25(3):116-121.

ZHANG Jianbo,LI Zhanbing，YANG Chennian,et al.Investigation on the occurrence morphology and quantitative analysis of amorphous silicon in coal fly ash[J].Clean Coal Technology，2019，25(3):116-121.

END

本平台刊登的《洁净煤技术》所有稿件均按照国家版权局有关规定支付了相应稿酬，《洁净煤技术》享有稿件的信息 络传播权。未经授权，不得匿名转载。本平台所使用的图片属于相关权利人所有，因客观原因，部分作品如存在不当使用的情况，请相关权利人随时与我们联系。

联系我们：

电话：010-84262927

邮箱：jjmjs@263.net

址：www.jjmjs.com.cn

微信客服：xrcz1217

点击图片放大后识别二维码

感谢您抽出 · 来阅读此文

请点击【阅读原文】即可阅读当期全部论文

↓↓↓